Santos je za brazilsko reprezentanco zbral 98 nastopov, nastopil kar na štirih svetovnih prvenstvih, dvakrat pa je bil svetovni prvak (1958, 1962).
Djalma Santos je bil poleg Nemca Franza Beckenbauerja edini nogometaš na svetu, ki so ga kar na treh mundialih izbrali v najboljšo enajsterico prvenstva (1954, 1958, 1962).
Celotno kariero je igral v domovini, nosil pa je drese Portuguese, Palmeirasa in Atletico Paranaenseja, kjer je pri 41 letih končal kariero.
