Med največjimi hiti Natalie Cole je bil duet Unforgettable, ki ga je zapela skupaj z očetom - s pomočjo tehnologije v studiu 25 let po Kingovi smrti. Pesem je izšla na albumu Unforgettable... With Love, ki je bil njen nasploh najuspešnejši album. Samo v ZDA so prodali kar sedem milijonov primerkov. Na njem so bile priredbe očetovih hitov, kot so That Sunday That Summer, Too Young in Mona Lisa. V štirih desetletjih glasbene kariere je prejela kar devet grammyjev.
V avtobiografiji iz leta 2000 je pisala o svoji odvisnosti od kokaina, heroina in LSD ter razkrila, da je v preteklosti v newyorškem Harlemu celo delala kot prostitutka. Leta 2008 so ji diagnosticirali virus hepatitisa C, kar naj bi bila dediščina zlorabe mamil. Leto kasneje so ji presadili ledvico, ki jo je daroval njen pokojni oboževalec. V zadnjih tednih je zaradi bolezni odpovedala več nastopov, med drugim nastop, načrtovan za četrtkov silvestrski večer.
"Natalie je bila ostro, pogumno bitko, umirala je, kakor je živela (...) z dostojanstvom, močjo in častjo. Našo ljubljeno mamo in sestro bomo močno pogrešali in bo ostala v naših srcih za vedno," so v izjavi zapisali sin, glasbenik Robert Adam "Robbie" Yancy ter sestri Timolin in Casey Cole. Pokojna je bila sicer trikrat poročena.
