Bila je ljubezen na prvi pogled in Alain, ki je bil istočasno v razmerju z nemško zvezdnico Romy Schneider, se je na presenečenje vseh, z Nathalie na skrivaj poročil. Ob njem je tudi prvič zaigrala v filmu Bledolični ubijalec, za katerega je dobila odlične kritike in njena igralska pot se je začela.
Čeprav sta bila z Alainom poročena le pet let, sta ohranila prijateljske odnose. Igralec je bil ob novici o smrti Nathalie vidno pretresen, njun sin Anthony, ki je prav tako igralec, pa je mami v spomin objavil fotografijo na Instagramu in zapisal le: »R.I.P. Mama.«.
